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公开(公告)号：CN115475610B
公开(公告)日：2024-03-29
申请号：CN202110663103.6
申请日：2021-06-15
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J21/04 , B01J23/50 , B01J35/61 , B01J35/64 , B01J37/00 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于催化剂领域，涉及一种α‑氧化铝载体及其制备方法与银催化剂和烯烃环氧化方法。该方法包括如下步骤：步骤Ⅰ，获得固体混合物；步骤Ⅱ，向步骤Ⅰ的固体混合物中加入粘结剂水溶液，得到α‑氧化铝载体前体混合物；步骤Ⅲ，将步骤Ⅱ中得到的α‑氧化铝载体前体混合物捏合均匀并挤出成型、干燥、焙烧，得到所述α‑氧化铝载体。本发明在载体制备过程中添加木质纤维素和/或天然树脂可以实现其比表面积和孔尺寸同时得到优化。该载体可以用于烯烃环氧化反应，特别是乙烯环氧化制备环氧乙烷所用催化剂的载体。
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公开(公告)号：CN111437816B
公开(公告)日：2023-05-02
申请号：CN201910039906.7
申请日：2019-01-16
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J23/68 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于催化剂制备技术领域，涉及一种负载型银催化剂及其制备方法和应用。该制备方法包括：步骤I，获得第一浸渍液，所述第一浸渍液含有第一有机胺、水、第一含银化合物，以及过渡金属含氧酸和/或过渡金属含氧酸盐；步骤II，用步骤I所得第一浸渍液对氧化铝载体进行第一浸渍，再经第一沥滤活化制得银催化剂前驱体；步骤III，获得第二浸渍液，所述第二浸渍液含有第二有机胺、水、第二含银化合物，以及碱金属盐和/或碱土金属盐；步骤IV，将步骤II中制得的银催化剂前驱体于第二浸渍液中进行第二浸渍，再经第二沥滤活化制得所述银催化剂。本发明得到的银催化剂在乙烯环氧化制环氧乙烷反应中表现出良好的活性、选择性和稳定性。
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公开(公告)号：CN115364854A
公开(公告)日：2022-11-22
申请号：CN202110553689.0
申请日：2021-05-20
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J23/68 , B01J37/02 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于银催化剂领域，涉及一种乙烯氧化生产环氧乙烷用银催化剂的制备方法及银催化剂与应用。该方法包括如下步骤：S1.获得银氨溶液，所述银氨溶液包括含银化合物、乙二胺四乙酸、纳米二氧化锆颗粒、胺类化合物、水、碱金属助剂、任选的铼助剂及其共助剂；S2.将α‑Al2O3载体放入步骤S1所得的银氨溶液中浸渍，然后进行固液分离和焙烧，制得所述银催化剂。本发明和现有技术相比有如下优点：多孔氧化铝载体经过含有乙二胺四乙酸和纳米尺寸的二氧化锆颗粒的银氨溶液中浸渍后，由其制成的银催化剂具有较高的选择性，特别适用于乙烯氧化生产环氧乙烷的反应。
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公开(公告)号：CN115364834A
公开(公告)日：2022-11-22
申请号：CN202110553686.7
申请日：2021-05-20
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J21/04 , B01J23/68 , B01J35/10 , B01J37/00 , B01J37/02 , B01J37/08 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于银催化剂领域，涉及一种改性α‑氧化铝载体及其制备方法和银催化剂与应用。所述改性α‑氧化铝载体为表面涂覆有多孔氧化铝薄膜的α‑氧化铝载体，所述多孔氧化铝薄膜中所含有的气孔的孔隙率不小于30％，所述改性α‑氧化铝载体的比表面积比所述α‑氧化铝载体的比表面积高0.5‑4.5m2/g。与参比样品相比，本发明采用表面涂覆工艺所制得的复合型氧化铝载体，其比表面积显著增大，由该载体制成的银催化剂的反应活性得到明显提高，选择性也有一定程度提高。
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公开(公告)号：CN112125869B
公开(公告)日：2022-08-19
申请号：CN201910555773.9
申请日：2019-06-25
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: C07D303/04 , C07D301/10 , B01J23/26 , B01J23/68
Abstract: 本发明属于催化剂领域，涉及一种乙烯环氧化制备环氧乙烷的方法。该方法包括如下步骤：将银催化剂、乙烯、氧气、致稳气体与氯化物在反应器中混合，进行乙烯环氧化反应，在反应器运行后，控制氯化物的浓度稳定在1～6ppm，待反应器出口环氧乙烷浓度达到0.5～3.0mol％，将氯化物的浓度降低至0.1～1ppm。在载体中添加Cr化合物与Zr化合物来制备氧化铝载体并由该载体制得银催化剂，结合对反应器内氯化物浓度的调节，可使银催化剂的选择性在短时间内得到显著提高。
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公开(公告)号：CN112892606B
公开(公告)日：2022-07-12
申请号：CN201911229855.0
申请日：2019-12-04
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J31/26 , B01J31/24 , B01J31/16 , B01J23/50 , B01J37/02 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于催化剂领域，公开一种负载型银催化剂及其制备方法和应用。该方法包括如下步骤：步骤I，配制混合浸渍液，所述混合浸渍液包括：含银化合物、有机胺、水、碱金属助剂、任选的碱土金属助剂、任选的铼助剂及其共助剂，以及膦化合物；步骤II，用所述混合浸渍液浸渍氧化铝载体，再经沥滤、干燥、活化，得到所述负载型银催化剂。本发明的银催化剂中银颗粒尺寸分布均匀且分散性好，在乙烯环氧化制环氧乙烷反应尤其是氧气浓度偏低的反应条件下表现出良好的催化性能。
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公开(公告)号：CN112705196A
公开(公告)日：2021-04-27
申请号：CN201911017950.4
申请日：2019-10-24
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J23/52 , C07D301/10 , C07D303/04
Abstract: 本发明属于烯烃环氧化反应领域，涉及一种银‑金双金属负载型催化剂及其制备方法和应用。该催化剂包括α‑氧化铝载体和负载其上的银和金，其中，以催化剂的重量为基准，所述银的含量以元素计为5‑25wt％，所述金的含量以元素计为50‑2000ppmw。本发明的催化剂在乙烯环氧化反应中表现出更高的活性、选择性和稳定性，特别是在含有0.5wt％‑10wt％水蒸气条件下的乙烯环氧化反应中可表现出更好的催化活性和稳定性。
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公开(公告)号：CN112007625A
公开(公告)日：2020-12-01
申请号：CN201910452543.X
申请日：2019-05-28
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J21/04 , B01J23/68 , C07D303/04 , C07D301/10
Abstract: 本发明属于催化剂领域，涉及一种α-氧化铝载体及制备方法和银催化剂与应用。该α-氧化铝载体由固体混合物和粘结剂水溶液经混合、捏合、成型、焙烧后制得；所述固体混合物中掺杂有废旧银催化剂载体粉末，所述银催化剂为以α-氧化铝为载体的烯烃环氧化用银催化剂；所述废旧银催化剂载体粉末的中值粒度为40～5000目；所述废旧银催化剂载体粉末的质量占固体混合物总质量的0.1％～50.0％。由此载体制备的银催化剂在乙烯环氧化生产环氧乙烷反应中表现出了与现有常规方法制得的银催化剂相当的活性、选择性。本发明实现了废旧资源的有效利用，节能增效。
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公开(公告)号：CN108607617B
公开(公告)日：2020-10-23
申请号：CN201611126332.X
申请日：2016-12-09
Applicant: 中国石油化工股份有限公司 , 中国石油化工股份有限公司北京化工研究院
IPC: B01J32/00 , B01J21/04 , B01J23/50 , B01J35/10 , C07D303/04 , C07D301/10
Abstract: 本发明涉及一种制备银催化剂用的氧化铝载体的方法，包括如下步骤：S1，将可燃尽固体颗粒材料与凡士林进行预混合，得到膏状含固体颗粒的固体混合物；S2，制备包含三水氧化铝、假一水氧化铝和氟化物矿化剂的混合物料；S3，将步骤S1中的膏状含固体颗粒的固体混合物和步骤S2中的混合物料进行混合，并添加酸液捏合，捏合物料成型后进行干燥和焙烧，得到所述载体。本发明还涉及利用上述载体制得的催化剂。
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