本发明公开了一种基于甲基磺酸铜电解液体系电沉积纳米晶纯铜的方法。所述方法采用的电解液为甲基磺酸铜300g/L、一级络合剂四乙酸二氨基乙烯40～80g/L、二级络合剂氮基三乙酸10～20g/L、导电盐硝酸铵15g/L、表面活性剂十六烷基三甲基溴化铵2g/L、余量为去离子水，氨水调节pH值至8～9。采用所述的电解液在铜板电沉积，得到的纯铜光滑、无裂纹，晶粒尺寸达30～200nm，通过调整电解液组分浓度的可实现对纳米晶粒尺寸的调控。