本发明公开了一种增强高密度金属基合金抗CO2、CO毒化性能的原位表面修饰方法，包括步骤：1)将活化脱氢的ZrCo基合金在H2+修饰气体混合气中350‑450℃保温进行表面修饰；修饰气体为N2、CO2中的至少一种；2)在动态抽空条件下，将步骤1)处理后的合金冷却，得到具有抗CO2、CO毒化性能的ZrCo基合金。本发明采取原位表面重构的改性策略，解决了ZrCo基合金抗CO2、CO毒化能力差的问题。本发明步骤简单，成本低廉，安全性高，对于促进ZrCo基合金在氢能领域的应用和推广具有重要意义。