本发明提供了一种铝电解含氟废料制备氟化铝的方法，包括以下步骤：将大修渣、炭渣混合调浆后，经加压碱浸、除氰、固液分离得到碱浸液和碱浸渣；将碱浸渣进行酸浸、固液分离得到酸浸液和酸浸渣；将碱浸液与酸浸液混合中和沉淀、分离得到再生冰晶石；将再生冰晶石和铝电解质混合后经处理得到混合粉料；将混合粉料与浓硫酸反应得到反应渣及氟化氢；将反应渣经处理后得到的滤液中加入氢氧化钠，经固液分离后得到氢氧化铝；将得到的氟化氢经处理后与氢氧化铝反应即得到氟化铝；本发明对电解铝大修渣、炭渣提取F、Al进行无害化处置的同时，实现富余铝电解质中有价F、Al元素的高值化利用，产生显著的经济效益。