本发明公开了一种蓝绿光激光增益介质材料及其制备方法，制备方法包括以下步骤：按化学式(NdxRyCa1‑x‑y)F2+x+y‑2zOz称量原料，其中R为铈、钇或镥离子；x为钕离子占总阳离子的摩尔百分数，x=0.30%~0.55%；y为R离子占总阳离子的摩尔百分数，y=4%~6%；z为氧离子占总阴离子的摩尔百分数，x=z；原料由氟化钙、氧化钕和含R离子的氟化物组成；将原料充分研磨、混合；在保护气氛或真空条件下进行晶体生长，晶体生长完成后缓慢降至室温，得到含氧掺钕氟化钙晶体。本发明显著提高了晶体在0.9微米波段的发射强度和荧光分支比，有利于0.9微米波段激光倍频产生高功率、高效率和超快蓝绿光激光。