本发明公开了一种核壳纳米结构的氢化镁‑硼氢化镁水解制氢材料及其制备方法。一种核壳纳米结构的氢化镁‑硼氢化镁水解制氢材料的制备方法，包括如下步骤：将氢化镁装入球磨罐中抽真空，然后在球磨罐内充入硼烷气体，进行球磨处理，得到所述的核壳纳米结构的氢化镁‑硼氢化镁水解制氢材料。本发明采用无溶剂气固反应、球磨方法，简单、成本低；这种复合方法不仅避免了昂贵硼氢化镁的直接使用，而且克服其他复合体系理论放氢容量降低的缺点，甚至提高了理论放氢容量；原位形成的硼氢化镁纳米壳层通过水解释放的热量和形成局部镁离子和偏硼酸根离子溶液环境，在提高氢化镁水解动力学性能方面起着关键作用。