本发明公开了一种磷石膏脱硫制备高碳化活性胶凝材料的方法，将磷石膏与碳质原料、硅铝铁质原料按照碳质原料中C与磷石膏中SO3的摩尔比为0.7‑0.9、KH值为0.4‑0.5、化学成分中总CaO与SiO2质量比为1.4‑1.6的配料混合粉磨，加水制成料球，之后干燥；将所得干燥后的料球放入脱硫炉内进行CaSO4的脱硫；所得脱硫物料冷却后加入钙质原料调整KH值，然后进行混合粉磨，最后进入回转窑煅烧，自然冷却后得到高碳化活性胶凝材料。本发明采用价格低廉的常规原料，可大量处理磷石膏，使磷石膏获得更好的脱硫效果，并制备出环境友好、低能耗，以γ‑C2S矿物为主、吸碳能力强、碳化时间短的高碳化活性胶凝材料。