本发明公开了一种Mn、Fe共掺碲化铋的单晶制备方法，该制备方法包括如下三个步骤：①.按照原子比混合制备α‑MnFeTe多晶样品；②.按照化学计量比混合制备Bi2Te3单晶样品；③.将α‑MnFeTe多晶样品和Bi2Te3单晶样品粉碎成粉末作为前驱体，再将二者按照1:5.85的摩尔比混合，在一定时间加热至950℃并保温，然后缓慢冷却至580℃‑600℃后冷却淬火，从而获得高质量的Mn、Fe共掺Bi2Te3单晶。本发明提供的制备方法工艺简单，成本价低。