本发明提供了一种自支撑硅/碳纳米管复合负极材料，包括如下组分：纳米硅、碳纳米管，纳米硅嵌于碳纳米管骨架中。还提供了一种制备自支撑硅/碳纳米管复合负极材料的方法，至少包括如下步骤：将纳米硅溶液与碳纳米管溶液混合，过滤得到表面覆有硅/碳纳米管复合材料的滤膜；在上述得到的滤膜表面滴加使滤膜溶解的N,N‑二甲基甲酰胺，得到硅/碳纳米管复合电极，干燥后得到自支撑硅/碳纳米管复合负极。本发明创造所述的制备方法，以解决硅负极电导率低、循环过程中电极粉化的问题，同时解决传统涂布方法制备的硅负极能量密度低、结构不稳固等问题，制备所得的硅/碳纳米管复合负极材料表现出优异的电化学性能。