本发明涉及一种可调控核壳结构微球粒径的制备方法，包括以下步骤：(1)对给定质量m总核的已知包括核微球粒径d核和密度的核微球，计算得到该给定质量的核微球的总体积V总核和总数目n；(2)计算得到单个核微球所需包覆层聚合物的体积V单体积差；(3)计算得到所需包覆层聚合物的总体积V总体积差；(4)根据所需包覆层聚合物总体积V总体积差、包覆层聚合物的密度计算得到所需要添加的包覆层聚合物的总质量m壳层，然后，将计量的包覆层聚合物加入对应质量的核微球的分散介质中进行聚合，即得到设定目标粒径的核壳结构微球。与现有技术相比，本发明可以，快速制备目标粒径的核壳结构微球，缩短研发周期，降低研发成本。