本发明涉及一种4-羟基-3-己酮脱水制备4-己烯-3-酮的方法，主要解决现有技术中存在催化剂活性低、反应温度高、空速低的问题。本发明通过采用所用的催化剂是按照如下方法制备的：将硅源、铝源、模板剂R1、模板剂R2和水混合，用无机碱调节反应混合物pH＝8～14；反应混合物以摩尔比计Al2O3/SiO2＝0.003～0.05，R1/SiO2＝0.1～2，H2O/SiO2＝10～100，R2/SiO2＝0.05～2；将上述混合物在温度100～250℃条件下水热晶化1～10天，得到所述催化剂；其中所述模板剂R1选自四甲基氢氧化铵、四乙基氢氧化铵、四丙基氢氧化铵或四丁基氢氧化铵中的至少一种，R2选自β-二酮、β-二酮盐、草酸、草酸盐、邻苯二酚或8-羟基喹啉中的至少一种的技术方案较好地解决了该问题，可用于4-羟基-3-己酮制4-己烯-3-酮的工业生产中。