本发明提供一种含无定形硅氧化物晶界层的锂镧钛氧(LLTO)复合固态电解质材料及其合成方法，属于锂离子电池领域。其特征在于：在材料晶粒1间的晶界处含有无定形纳米硅氧化物层2的复合陶瓷，并且采用湿化学方法实现了该无定形纳米硅氧化物晶界层2的引入，该湿化学方法使用廉价的有机硅化物作为添加物加入到锂镧钛氧固态电解质材料中，在硅含量为1～10％时，经过烧结即可合成得到的这种含硅氧化物晶界层的锂镧钛氧复合固态电解质材料。其晶界电导率得到显著的提高，从而提高了材料的总电导率。本复合固态电解质材料制备过程简单易操作，且大大缩短了实验周期、降低了合成温度、节省了能耗和生产成本。