本发明涉及一种层错和孪晶界密度可控的金属纳米颗粒的制备方法，包括以下步骤：(S1)将高堆垛层错能金属M的二价金属盐A溶于水形成溶液A，将高堆垛层错能金属M的二价金属盐盐B溶于水形成溶液B；盐A和盐B中的金属M原子分别可以通过与氰根中的氮原子、碳原子桥连配位形成具有两种不同配位构型的氰基聚合物；(S2)溶液A、溶液B以及碳载体混合，搅拌，得到碳负载金属M前驱体；(S3)碳负载的金属M前驱体在惰性气氛下进行热解，冷却后，得到具有缺陷的高堆垛层错能金属纳米颗粒。本发明通过分子前驱体定向可控热解策略，得到常规方法难以实现的小尺寸、分布均匀、具有高密度SF和TB的高堆垛层错能金属纳米颗粒。