本发明提供了一种基于原位过烧和离心造粒的锂基氚增殖微球的制备方法，属于氚增殖剂微球制备领域。所述方法将Li2CO3、TiO2和SiO2粉按第1预定比例球磨，再按第2至第N预定比例混合Li2TiO3和Li4SiO4粉体球磨，得第1至第N号混合粉，第1至第N预定比例按Ti元素成梯度排列，且N≥8；采用原位过烧第1号混合粉得到复相仔球；基于预设的锂基氚增殖微球直径计算复相层及壳层厚度；采用第一粘结液和第2‑N号混合粉，通过离心造粒法在仔球外包覆七层成梯度比例的复相层，再采用第二粘结液和纯相Li2TiO3粉包覆得到纯相壳层；再将坯体干燥、排胶和烧结。本发明制备方法工艺可控，可实现批量化生产，微球相对密度和抗压碎强度高，提高了微球性能。