本发明公开了一种利用硫酸铵辅助碳酸盐沉淀法合成NCM111正极材料的方法及应用，属于新能源技术领域。本发明采用碳酸盐共沉淀法合成LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(NCM111)，并使用不同浓度的(NH4)2SO4来平衡沉淀反应和络合反应，以调节晶体成核和生长，最终影响NCM111的微观结构和组成。在(NH4)2SO4浓度为0.5mol L‑1时所得到的NCM111锂离子电池正极材料(N‑0.5)表现出最佳的电化学性能。相较于原始N‑0，N‑0.5的比容量、循环性能与倍率性能均有了很大提升，其原因在于N‑0.5独特的纳微结构与更低的Li/Ni混排。N‑0.5既具有利于电解液渗透的颗粒间孔隙，又能形成相对紧密的结构，从而抑制循环过程结构破碎坍塌。此外，更低的Li/Ni混排则更有利于容量的提升、循环性能与倍率性能的优化。