本发明涉及铀吸附技术领域，具体公开了一种用于吸附铀的纳米纤维素基复合水凝胶的制备方法，其包括如下步骤：S1、将NH2OH·HCl溶于DMF中，然后加入Na2CO3将溶液pH调至7.0；S2、将PAN粉末加入上述配置好的溶液中，并在65℃反应24h；S3、将反应后的液体通过离心收集上清液，然后滴入去离子水中得到PAO沉淀物；S4、将一定量的PAO溶解于的0.1M NaOH水溶液中；S5、将CNF水分散液加入上述PAO溶液中搅拌；S6、将上述PAO/CNF混合溶液通过浇铸和干燥得到复合膜；S7、将上述复合膜用酸溶液进行处理，然后用大量的水冲洗，干燥后制备得到酸处理后的复合膜；S8、将上述酸处理后的复合膜用水浸泡处理，制备得到纳米纤维素基复合水凝胶。本发明的工艺简单，绿色环保、成本低廉。