本发明公开了一种超低温约束塑性变形制备锆基大块纳米非晶合金的方法，通过液氮浸泡的方式，使对于铸态Vit 105大块非晶合金的包套压缩约束塑性变形工艺全程在77 K的超低温下进行。首先通过熔炼及吸铸的方法制备出了Vit 105大块非晶合金，随后在77 K的超低温液氮浸泡条件下进行约束塑性变形工艺处理，获得了具有纳米级软区结构与丰富剪切带的Vit 105大块纳米非晶合金。本发明利用扫描电子显微镜和同步辐射X射线衍射的测试手段，验证了上述超低温约束塑性变形处理后的Vit 105大块非晶合金的富剪切带结构与全非晶结构，证明了本发明通过超低温条件抑制了普通塑性变形工艺造成的结晶化问题。