本发明涉及一种球形单晶3‑硝基‑1,2,4‑三唑‑5‑酮及其制备方法，属于单质炸药晶体质量控制领域。精细调控降温结晶工艺过程制备高品质NTO球形单晶；该方法制备得到NTO球形单晶的晶胞参数为#imgabs0#β＝106.61°，与α晶型晶体结构相吻合，密度达到1.941g/cm3(100K)，孔隙率低于0.3％，化学纯度大于99.5％。本发明的一种高品质NTO球形单晶的制备方法，在水系溶剂体系中通过控制温度、降温速率和搅拌速率，以达到调控NTO晶体质量的目的，整个过程操作简单，无需外加精密设备，反应条件温和、安全可靠、绿色高效。