本发明提供一种制备胶凝材料组合物的方法以及一种胶凝材料组合物及其应用。制备方法包括以下步骤：将含有游离氧化钙和/或游离氧化镁的胶凝材料、添加剂和辅助剂混合并研磨，获得胶凝材料组合物；其中，以胶凝材料组合物的总重量计，胶凝材料的百分含量≥90wt%，添加剂的百分含量为0.5%‑5wt%，辅助剂的百分含量为0.1wt%‑5wt%；添加剂为硫酸氢盐或有机多羧酸的酸式盐或有机多羧酸的酸式盐与无机酸式盐的混合物；辅助剂为水、极性有机溶剂或它们的混合物。本发明提供的方法能够大量利用工业废料，提供安定性良好且强度可控的建筑胶凝材料组合物。