本发明公开了一种铝灰无害化预处置及同步活化的方法，称取铝灰，研磨得到铝灰细粉；对铝灰细粉进行低温等离子体照射得到脱氮碳铝灰；分别称取脱氮碳铝灰、钙剂、磷酸盐、铁尾矿，混合，研磨得到铝钙磷混合细粉；将脱氮铝钙磷混合细粉与水混合，搅拌倒入离心机离心，过滤，得到的固体部分为脱氯铝钙磷混合泥；对脱氯铝钙磷混合泥进行低温等离子体照射，烘干、研磨成细粉，得到无害化铝灰胶凝材料。本发明制备方法过程简单，原料来源广泛且易得，可同步实现铝灰无害化处置及资源化利用，处置后得到的铝灰胶体材料的氯含量最低为0.01%，重金属浸出浓度最低均低于0.1mg/L，铝灰胶体材料的强度最高高于35MPa。