本发明涉及一种CO2捕集吸附剂及其制备方法和应用，属于吸附剂技术领域。本发明提供了一种介‑微孔复合分子筛及其制备方法，所述制备方法使用未经纯化的粉煤灰分解产物作为硅源和铝源制备介‑微孔复合分子筛；未经纯化的粉煤灰分解产物的骨架结构中含有碱性金属氧化物，使得介‑微孔复合分子筛具有Lewis碱性位，有利于促进CO2吸附；所述制备方法采用经改性的纳米碳材料作为硬模板剂对介‑微孔复合分子筛进行扩孔处理，使得介‑微孔复合分子筛内部形成大量的介孔结构，增大孔容，有利于增加介‑微孔复合分子筛对胺基功能化离子液体的负载量，提高其吸附容量和CO2分子吸/脱附速率。