本发明公开了一种复合储氢材料NaBH4@NiB‑CNC及其制备方法。其方法包括：NiB‑CNC模板材料的制备；NaBH4@NiB‑CNC的制备。其中通过控制化学还原过程中Ni源和NaBH4的加入量控制NiB‑CNC模板材料中催化剂NiB的含量；储氢材料NaBH4的负载量为30~75 wt%，模板材料NiB‑CNC的质量分数为70~25 wt%。通过本发明方法，复合材料中的NaBH4在400℃以下即可实现完全放氢，并且放氢动力学性能明显改善。本发明所制备的材料具有优越的储氢性能。本发明工艺简单易操作，合成方便，易于实现。