本发明属于电极材料制备技术领域，具体涉及一种交联还原氧化石墨烯基柔性自支撑膜电极及其快速制备方法，将高理论容量材料与氧化石墨烯分散液均匀混合，对混合液进行冷冻干燥获得氧化石墨烯基复合材料，然后用热的硫化铵溶液在室温环境下对氧化石墨烯基复合材料进行快速交联还原处理，再次冷冻干燥后得到交联还原氧化石墨烯基柔性自支撑膜复合电极；这种复合结构充分发挥了不同组分之间高比容量特点和还原氧化石墨烯优异的机械性能以及高导电性的特点，制备的复合材料可有效缓冲循环过程中的体积膨胀效应，具有明显的优势。