本发明属于有色金属提取技术领域。本发明提供了一种从富锂铝电解质废渣中高效提锂和制备无水氟化铝的方法。本发明通过浓硫酸熟化挥发生成的HF气体脱尘除杂后直接与负载铝的有机相接触制备无水AlF3，合成无水AlF3纯度高，且制得的无水AlF3可返回铝电解工序做助溶剂，实现铝氟的循环利用。本发明使富锂铝电解质废渣中的锂资源以Li2CO3的形式达到回收锂的目的，回收率高且产品纯度高具有较高的经济效益。本发明以福美钠溶液为沉淀剂深度净化除钙镁和铝，杂质元素去除效果彻底，为碳酸钠沉锂步骤准备原料。在富锂铝电解质废渣处理过程中各种成分都能够进行高效回收，在充分回收废料的同时，且不产生新污染。