本发明提供了一种复配型除氟剂及含氟废水除氟方法，属于废水除氟技术领域。本发明提供的复配型除氟剂，包括三价金属源20～70wt％、钙源10～30wt％、镁源10～30wt％和磷酸氢盐10～20wt％，所述三价金属源包括铝源和/或铁源。在铝源和/或铁源、钙源、镁源和磷酸氢盐的共同作用下，能够加速含氟废水中氟离子生成的氟化物以沉淀絮体的形式快速增长析出，有效缩短氟离子的沉淀时间，对氟离子的去除率>99％。进一步的，通过联合使用氟离子吸附进行深度除氟，将含氟废水中氟离子的总去除率提高到99.9％以上，除氟效果显著；而且，氟离子吸附可通过简单、低成本方式再生，能够实现氟离子吸附的循环利用。