本发明属于碳纳米材料制备技术领域，具体涉及一种高纯双壁碳纳米管的制备方法，该方法通过调控层状多金属氢氧化物中活性金属与稀土金属的组分及密度分布可有效控制所生成碳纳米管主要为双壁，通过氢氟酸活化残留催化剂中的两性金属氧化物，再用氢氧化钠完全除去两性金属氧化物，浓盐酸除去活性金属及其他残留的金属氧化物，最终制得高纯、高石墨化程度的双壁碳纳米管。本发明的有益效果是：本发明制备出直径为2～4nm的高品质双壁碳纳米管，其纯度高于93％，拉曼G/D峰值比高于10。制备流程简便易行，原材料成本低廉，对于高品质双壁碳纳米管的基础研究及中试生产均具有推进意义。