一种高截留率共价有机框架膜及其原料组合物、制备方法，该原料组合物包括水相单体溶液、有机相单体溶液和改性溶液，水相单体溶液包括质量分数为0.01～2％的水相单体、酸调节剂和余量的水，所述水相单体选自二元胺或多元胺中的一种或多种；有机相单体溶液包括质量分数为0.01～2％的有机相单体和余量的有机溶剂，所述有机相单体选自二元醛或多元醛中的一种或多种；改性溶液包括质量分数为0.01～5％的改性剂、质量分数为0.01～3％的氧化剂、酸碱调节剂和余量的水，所述改性剂选自芳胺、杂环胺或多酚中的一种或多种。本发明的共价有机框架膜提高了对小分子的截留性能，且渗透通量大，具有良好的长期运行稳定性。