本发明公开了一种核壳结构二硒化钴颗粒及其制备方法和应用。本发明的核壳结构二硒化钴颗粒的制备方法包括以下步骤：1)ZIF‑67的制备；2)ZIF‑67@ZIF‑8的制备；3)ZIF‑67@ZIF‑8@ZIF‑67的制备；4)以ZIF‑67为核、ZIF‑8和ZIF‑67交替包覆的多层核壳结构复合颗粒的制备；5)将多层核壳结构复合颗粒和硒粉混合均匀后置于保护气氛中，升温进行退火，蒸发掉大部分的ZIF‑8。本发明将核壳结构二硒化钴颗粒制作成钠离子电池负极材料，并组装成钠离子电池。本发明的核壳结构二硒化钴颗粒的比表面积大、结构稳定，用作钠离子电池负极材料不仅可以提高钠离子电池的比容量，而且可以提高钠离子电池的循环稳定性和倍率性能。