本发明提供一种圆柱坐标测量机下非正交非线性三维扫描测头标定方法，包括：采用标准球作为标定参考物，构建多条扫描轨迹，建立以球面约束为目标函数的优化问题，并针对三阶项系数过小，进行系数估计调整，得到适合优化的球面约束目标函数，利用Levenberg‑Marquardt算法实现优化。以多元泰勒函数展开理论建立非正交三维扫描测头三阶非线性优化模型，是正交三维扫描测头的推广，模型适用性广。优化时分两次进行，第一次优化低阶系数，据此预估三阶系数，第二次优化时调整系数数量级大概至同一数量级，同步微调目标函数，直接优化出三阶所有系数，避免了直接进行三阶优化时因数量级差别过大而无法优化出第三阶系数的问题。