本发明涉及一种基于正硅酸钠和碳酸盐协同作用的CO2捕获方法，包括将九水偏硅酸钠和氢氧化钠混合，100℃-140℃下烘干得到正硅酸钠前躯体，550℃-650℃下煅烧得到正硅酸钠粉末；将正硅酸钠粉末和碱金属碳酸盐粉末混合得到混合吸附剂，碱金属碳酸盐粉末为碳酸锂粉末、碳酸钠粉末、和/或碳酸钾粉末；将混合吸附剂置于待处理环境中，混合吸附剂中的正硅酸钠粉末保持固态而碱金属碳酸盐粉末形成为熔体，在待处理环境中的CO2与正硅酸钠进行反应的同时，待处理环境中的CO2与碱金属碳酸盐结合生成C2O52-以协同捕获CO2。根据本发明的CO2捕获方法，其具有良好吸附效果和较低的成本，有望在工业中进行应用。