本发明提供了一种Zr/La共改性的交联壳聚糖的制备方法，首先将壳聚糖与锆源溶液混合得到第一混合液，然后将第一混合液与镧源溶液混合得到第二混合液，最后将第二混合液加入至NaOH溶液中进行交联硬化后即制得。本发明还提供了一种Zr/La共改性的交联壳聚糖、其用途以及再生方法。本发明的Zr/La共改性的交联壳聚糖在同等的氟离子去除效能基础上，消耗的金属离子量可显著减少，用作除氟材料时除氟成本能够大大降低，而且还具有良好的再生性能，可适用于各种领域、各种规模的含氟水体的处理，本发明的制备方法原料易得，工艺简便，条件温和，适合大规模的工业化生产和使用。