一种三维石墨烯/碳纳米管交联复合材料及其制备方法，属于功能纳米材料领域。具体步骤为：将九水硝酸铁和聚乙烯吡咯烷酮溶解在去离子水中配成混合溶液，完全干燥后研磨成粉末；再将粉末置于管式炉中在氢氩混合气氛中经中温热处理，得到碳纳米管限域纳米铁颗粒与三维石墨烯交联的复合材料；随后再经高温热处理除去铁纳米颗粒，即可得到三维石墨烯/碳纳米管交联复合材料。本发明生产周期短，成本低，可重复性强且可大规模制备，对制备石墨烯与碳纳米管的复合材料具有重要借鉴作用，所得材料在储能、催化等领域具有广阔应用前景。