本发明提供了一种纳米α-氧化铝负载的热还原石墨烯、制备方法及高导热电绝缘弹性体热界面材料。将氧化石墨烯浆液与纳米γ-氧化铝分散液混合，超声搅拌静电自组装0.5～5h，然后离心冷冻干燥得到纳米氧化铝负载的氧化石墨烯粉末；将得到的粉末在氮气保护下加热至600～2000℃并保持0.5～2h，得到所述纳米α-氧化铝负载的热还原石墨烯。将所得还原杂化填料与微米填料复配使用填充至硅橡胶中，所得的热界面材料具有高的体积电阻率、导热率，能够满足集成电路封装散热的性能要求。此外，本发明方法还具有加工工艺简便易操作，不涉及使用有毒溶剂，与实际工厂加工设备可以相匹配，可直接用于投产等优点。