本发明公开了一种无机层状超分子材料的制备方法，它涉及超分子材料的制备技术领域。它包括以下步骤：准备Al(OH)3粉碎待用；将CaCO3在马弗炉中煅烧，待其冷却至180‑200℃时，加入水使其充分水化；准备钙盐；将备好的Al(OH)3、Ca(OH)2、钙盐与水进行混合；将混合浆液泵入反应釜，混合浆液充分反应，反应结束后保温，将静置后的上清液泵入调配釜循环使用，下层胶状液泵入闪蒸器，制得无机层状超分子材料。本发明的优点在于：钙、铝元素的获得更容易；在反应前，将Al(OH)3、Ca(OH)2、钙盐进行初步混合，再进入反应釜进行高温反应，使得反应更彻底，反应后得到的上清液可以进入调配釜进行循环使用，节约资源；制备的无机层状超分子材料纯度高。