本发明提供了一种杂多酸晶体及其制备方法、二次电池负极材料、二次电池和电动装置，涉及杂多酸晶体的制备和应用技术领域。该杂多酸晶体的制备方法，通过在杂多酸的不同制备过程中加入包括硫酸钾和乙酸钾的混合物或低碳醇的特定添加剂，从而使得制得的杂多酸晶体的尺寸灵活可控，且收率较高，以加入的钒酸盐中的钒作为计算基准，制备杂多酸晶体的收率为34.3‑87.2wt％；而且，该制备方法工艺简单，无需苛刻反应条件，且制备时间短。本发明还提供了一种杂多酸晶体，采用上述杂多酸晶体的制备方法制备得到，该杂多酸晶体具有二维和一维开放通道，适合较大离子的扩散，因此在电化学领域具有一定的应用前景。