本发明属于建筑保温材料领域，公开了一种氯硅烷改性氧化石墨烯/二氧化硅气凝胶复合保温材料的制备方法，包括：氧化石墨烯溶液的制备；氯硅烷改性氧化石墨烯的制备；氯硅烷改性氧化石墨烯/硅源溶胶的制备；改性氧化石墨烯/二氧化硅凝胶的制备；改性氧化石墨烯/二氧化硅气凝胶的制备。本发明利用四氯硅烷与羟基之间的高反应活性对氧化石墨烯进行表面化学改性，得到的氯硅烷改性氧化石墨烯在硅源前驱体的醇/水混合溶液中具有良好的分散性。另外改性氧化石墨烯表面的氯硅烷可作为反应活性点使改性氧化石墨与硅源的水解产物之间形成强力的Si‑O‑Si化合键连接，保证氧化石墨烯与二氧化硅三维网络之间有足够交联点，起到有效力学增强作用。