本发明涉及一种从茶叶中提取高纯度咖啡碱的方法，属于提取技术领域。本发明利用生产茶多酚副产品咖啡碱粗品，用水结晶咖啡碱，安全、无毒、降低成本、增值增收。本发明的方法操作简单，绿色环保，膜分离技术能耗低、选择性高、装置灵活；柱层析法操作工艺简单、效率高、安全性好；采用膜分离技术与柱层析相结合的方法有效与茶多糖、茶多酚、茶氨酸等其它组分分离，有利于后续咖啡碱的结晶纯化；用水进行重结晶，安全、无毒、环保、得率高、成本低；冷冻结晶耗能低，无溶剂残留，产品纯度高等优点，是一种简单、增值增收的方法，具有广泛的应用前景。