本发明涉及一种核壳结构的钙钛矿相钛酸铅‑钛酸锶单晶纳米材料的制备方法，以单晶单畴的钙钛矿相钛酸铅纳米片为模板和原料，以钛酸四丁酯为钛源，以硝酸锶为锶源，以氢氧化钠为沉淀剂和矿化剂，在磁力搅拌条件下制备水热反应的前驱体混合悬浊液；将前驱体混合悬浊液密闭于具有聚四氟乙烯内胆的不锈钢反应釜中，经160‑220℃水热处理4h‑24h，得到核壳结构的钙钛矿相钛酸铅‑钛酸锶单晶纳米复合结构。本发明工艺过程简单，易于控制，无污染，成本低，易于规模化生产。所制备的钙钛矿相钛酸铅‑钛酸锶单晶纳米复合结构具有清晰的核壳结构，并且具有原子级分辨率的界面。