本发明实施例公开了一种多层石墨烯-多壁纳米碳管三维碳材料及其制备方法，其中方法包括以下步骤：量取体积比为8∶2的DMF和蒸馏水，混合后作为混合溶剂；加入膨胀石墨，超声振荡2～7小时，得到多层石墨烯；在混合溶液中加入四水合醋酸钴和四水合醋酸锰，将溶液倒入水热反应釜；取出反应物用酒精和水进行离心清洗各3次，得到干燥的负载催化剂石墨烯；将石英管加热至设定温度，并用N2排空，然后将负载催化剂石墨烯置于石英管内，通入N2和C2H2，在N2的保护下冷却到常温后取出，得到三维碳材料。本发明将负载催化剂的石墨烯以C2H2为碳源，采用CVD方法制备纳米碳管，多层石墨烯两侧长上均匀的多壁纳米碳管，工艺简单。