本发明属于锂离子电池电极材料的制备技术领域，具体公开了一种天然石墨复合含氮碳纤维网负极材料的制备方法。该方法首先将天然鳞片石墨进行球化处理，并在较小氩气流下将天然石墨活化，随后将活化后的天然石墨与乳化沥青/水溶性高分子的混合液按一定比例混合均匀，喷雾干燥，然后在氩气氛下高温热处理，获得的产物与含氮碳纤维网、无机锂盐、复合导电剂按一定质量比混合后，进行球化融合处理，过筛，再真空热处理，即得到天然石墨复合含氮碳纤维网负极材料。本发明能有效改善材料的导电性和结构的稳定性，大大增加了天然石墨的压实密度，提高了比容量、可逆容量和库伦效率，有效提高了锂离子电池负极材料的循环稳定性。