本发明公开了一种以碳纳米管作为离子发射剂的硼同位素丰度测量方法，包括：（1）制样：碳纳米管悬浊液配制、生成剂溶液配制、铼带预处理；（2）涂样：将预处理后的双带插件的其中一条铼带制成样品带，与电离带一起装到样品转盘上待测；（3）样品测量：将装好带的转盘送入离子源中，开启质谱仪，对样品带和电离带进行升温处理，当出现离子流时，开始数据采集。本发明采用了碳纳米管作为离子发射剂，并通过优化使用碳纳米管作为离子发射剂时的制样方法、涂样技术、测量条件，使硼离子发射强度、电离效率明显提高，离子流稳定性也有所改善，同时也提高了测量精度、降低涂样量及测试温度。