一种聚芳醚腈和羰基铁粉复合磁性材料及其制备方法，属于磁性高分子材料技术领域。本发明以聚芳醚腈（PEN）为有机基体，以羰基铁粉（Fe(CO)5）为无机填料，经共混、造粒得到复合磁性材料。首先对羰基铁粉进行表面改性，在羰基铁粉表面生成一层邻苯二甲腈预聚物。经过表面改性的羰基铁粉由于表面包裹了一层富含氰基的有机物，能够提高羰基铁粉无机填料与聚芳醚腈树脂基体的界面粘合力，从而使得聚芳醚腈和羰基铁粉复合后具有高强度磁性能的同时保留聚芳醚腈优异的力学性能。本发明在保持复合材料良好的机械性能的前提下能够填充尽量多的羰基铁粉，从而提高复合材料的磁饱和强度，改善无机填料与高分子之间的相容性而弥补了加工性不足。